ARMS 在有机晶体中的光子自旋轨道耦合研究中的应用

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▌ARMS 在有机晶体中的光子自旋轨道耦合研究中的应用

利用显微角分辨技术对有机微腔的光学模式进行表征

有机单晶微腔光子自旋轨道耦合光学可逆调控显微角分辨反射光谱

【概述】光子自旋轨道耦合（spin−orbit coupling，SOC）可以用来操控光子的自旋和轨道自由度，发展 SOC 调控技术对于自旋光子学和拓扑光子器件的应用具有重要的意义。目前光子 SOC 的实现通常基于超表面等固态器件，其原位调控的方法一般是电场和磁场的调控，这使得调控的灵活性大大受限。光场调控具有超快、非接触的空间和即时性等优点，并且可以在微纳尺度上对 SOC 器件进行操控，为光子器件的调控研究和应用开辟了一条新的途径。

图1，（a）光场调控前后的有机晶体分子排布及（b）晶体折射率变化差异

最近，首都师范大学的廖清教授团队在 Journal of the American Chemical Society 杂志上发表了一篇题为《Photochemical Reaction Enabling the Engineering of Photonic Spin−Orbit Coupling in Organic-Crystal Optical Microcavities》的研究文章。该研究利用有机晶体有机微晶 9-蒽甲酸（9AC）填充的光学微腔作为研究对象，通过激光来诱导样品晶体结构变化并实现 SOC 态转换，验证了光场调控在自旋光子学和拓扑光子器件中的可行性和灵活性。

      【样品 & 测试】实验中的微腔示意如图2a 所示，使用镀银膜的反射镜构建微腔结构，9-蒽甲酸（9AC）晶体作为填充物。采用紫外光（405nm）激光对微腔进行 PL 荧光激发，并重复照射以获得腔内 SOC 态转换的可逆性。微腔光学模式通过显微角分辨反射光谱获得。

图2，（a）有机微腔的结构示意图；（b）所构建的微腔扫描电镜（SEM）示意图，（c）405nm激发的微腔PL光谱，其中初始时为绿色发射峰，随照射时间增加后逐渐变为蓝色峰，代表 SOC 态消失；（d）循环PL激发

9AC 单晶分子具有光致异构特性，长程有序的排列方式使其具有较大的双折射差异，可在微腔中产生 Rashba−Dresselhaus SOC 且易被光场调控。图3 为样品经紫外光照射后的显微角分辨反射光谱表征结果及对应的模拟色散曲线，其中，图3a 中观察到两组圆偏振分裂的光学模态（蓝色和红色），对色散模拟计算得到其折射率分别为 1.90 和 2.50，说明 9AC 微带具有巨大的光学各向异性，并观察到 Rashba−Dresselhaus SOC 诱导的持续自旋螺旋出现在腔内；图3b~f 分别为停止紫外光照 0、8、16、25、35 min 后的角分辨反射谱，图3b 中激光照射使得 9AC 单体经历[4+4]环化反应，二聚体数量逐渐增多，腔膜的折射率发生变化， Rashba−Dresselhaus SOC 特征消失，并在撤除激光照射 35min 后恢复，使得圆偏振模式转换为线偏振模式，证明了基于光场调控 SOC 的有效性。

图3，（a）未经激光照射的微腔的角分辨反射率；（b-f）微腔分别在停止光照0、8、16、25、35 min后角分辨反射谱及对应的模拟色散曲线

在光场调控微腔性质的相关研究中，腔内光学模式的角分辨光谱表征是内在机理研究的重要方式和证明手段。复享光学的显微角分辨光谱仪ARMS，是全球唯一一款基于 FT-ARS 技术且经过严格工程化开发的显微角分辨光谱产品，可在多种测量模式下快速准确获得动量空间中的光学模式，帮助用户更简单、更清晰地研究微腔相关材料的动量空间光学特性。ARMS 在研究以上问题中具有以下特点：丰富的测量模式，支持反射、透射、偏振等多种显微角分辨光谱测量模式，同时适配用户不同场景的测试需求；精细的角度分辨能力，角度分辨率可达 0.5°；超宽光谱探测能力，最高可实现 400~1650nm 的光谱测量；瞬态光谱采集能力，毫秒级（ms）实现角分辨光谱检测。图4 展示了利用 ARMS 进行光子晶体的光子模式表征，从该结果中可清晰观测到光子能带在 Γ 点处明显的 BIC 现象。

图4，复享光学的 ARMS 及相应动量空间光学模式表征示例

【总结】通过光场操控有机晶体微腔的可逆光化学反应，可以实现 SOC 的原位实时调控，微腔光学模式的角分辨光谱表征在这类研究中具有重要意义。展望未来，复享光学的显微角分辨光谱技术将持续在微纳光子学研究领域发挥关键作用，进一步推动光子学的进步。 ▌

      【参考文献】
      ✽ Liang Q, Ma X, Gu C,;et al. Photochemical Reaction Enabling the Engineering of Photonic Spin−Orbit Coupling in Organic-Crystal Optical Microcavities. Journal of the American Chemical Society (2024). Link