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▌ARMS 在极化激子激光检测中的应用
利用显微角分辨光谱系统表征无外延卤化钙钛矿纳米平板微腔的室温极化激射能力
角分辨光谱
强耦合
激子极化子
极化激子激光
无机钙钛矿
【概述】微腔激子极化子是由激子与受限腔光子模式强耦合而形成的一种玻色子准粒子。激子极化子具有半光半物质的特性，表现出极低的有效质量和强非线性效应。这使得其在室温下可以实现激射，替代了以往只能在低温下观察到的物理现象和器件。此技术的应用广泛，为加工和集成复杂的激子材料提供了有利条件。
2017年，熊启华教授课题组在 Nano Letter 上发表了一篇题为《Room-Temperature Polariton Lasing in All-Inorganic Perovskite Nanoplatelets》的文章。该研究报道了他们在基于无外延的全无机铯铅氯（CsPbCl₃）钙钛矿纳米平板微腔（图1）中进行的室温极化子激射实验。通过使用傅里叶成像的显微角分辨光谱系统，研究团队证明了极化子激光的存在，并展示了超线性功率依赖、宏观基态占据和远程空间相干性的特征。这些实验结果为室温下实现极化子器件的发展提供了重要的支持。
【样品 & 测试】研究团队利用氯化铅钙钛矿（CsPbCl₃）纳米片构建了微腔结构，并将其嵌入由 13 对 HfO₂/SiO₂ 组成的底部和顶部 DBRs 中，并使用基于傅里叶成像的显微角分辨光谱系统研究了纳米平板微腔在室温下的极化激射能力。实验结果如图2所示，在室温下（T=300K）的激子吸收峰，在约 3.045eV 处呈现出强且窄的不均匀加宽特性，这证明了在室温下具有显著激子结合能。此外，光致发光成像的色散与反射率测量得到的色散一致，对应着大拉比分裂能 2Ω=265meV 和负激子-光子失谐 Δ=-25meV。
图2，CsPbCl₃钙钛矿微腔的激子吸收峰、角度分辨反射率和光致发光光谱
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为了实现非线性区发射，该系统采用了非共振激励方式，中心波长为 375nm，脉冲持续时间为 100fs，光斑尺寸为 25μm。实验结果显示，在低泵浦流量下，低极化子色散在各个角度都呈现宽广的发射分布。一旦达到阈值，接近k₁=0的极化子色散表现出更强的发射信号，其强度急剧增加，这表明极化子凝聚开始。随着更高的泵浦功率施加，低极化子色散最小值附近的基态被大量占据，与传统光子激光在腔模色散最小值处形成明显对比。而在极化子色散最小值附近，宏观基态的占据增强成为极化子凝聚和随后的极化子激光的主要特征之一。
【总结】综上，利用显微角分辨光谱设备，观察到了全无机 CsPbCl₃ 钙钛矿纳米平板微腔中极化子凝聚和随后的极化子激射。该设备可用于测试相关极化激子激光的反射、透射、吸收和发射光谱，有效地表征激子强耦合体系中动量空间的光子色散关系。复享光学的显微角分辨光谱系统 ARMS 利用其高分辨率角度探测能力，为研究激子在动量空间中的分布提供了准确的实验手段，从而揭示了激子与光子模式之间的相互作用机制。显微角分辨光谱系统还为设计和优化微腔光子器件提供了重要的指导和参考，为实现更高性能和更有效的器件提供了新的可能性。▌
图4，文章中显微角分辨光谱测试系统的图例和复享的显微角分辨光谱系统
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【参考文献】
✽ Su R; Xiong Q;,et al.Room-Temperature Polariton Lasing in All-Inorganic Perovskite Nanoplatelets. Nano Letter (2017). Link
✽ Ghost S; Xiong Q;,et al.Microcavity exciton polaritons at room temperature. Photonics Insights (2022). Link
✽ Hertzog M;Borjesson K;,et al.Strong light–matter interactions: a new direction within chemistry. Chem. Soc. Rev (2019). Link
✽ Shalabney A;Ebbesen T. W.;,et al.Coherent coupling of molecular resonators with a microcavity mode. Nature Communications (2014). Link
✽ Ling J. P.;Simpkins B. S.;,et al.Coherent Coupling between a Molecular Vibration and Fabru-Perot Optical Cavity to Give Hybridized States in the Strong Coupling Limit. ACS Photonics (2014). Link
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