▌gora 在二维钙钛矿光致发光检测中的应用
利用显微光谱仪检测不同压力下二维 RP 钙钛矿 PL光谱
   钙钛矿   
   高压   
   光致发光   
   PL   
【概述】金属卤化物钙钛矿太阳能电池因其高功率转换效率和良好成本效益,成为了近年来的研究热点。其中,二维(2D)Ruddlesden–Popper(RP)钙钛矿备受关注,它是一种层状结构,由钙钛矿八面体层和有机分子间隔层交替排列而成,与 3D卤化物钙钛矿相比,具有更好的稳定性及更高的结构和成分可调性。因此,如何进一步提高其光电性能及通过结构调控影响其光电性能成为了当前的关键问题。
图1,二维 Ruddlesden–Popper 钙钛矿
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2023年,北京高压科学研究中心吕旭杰研究员在 Nature Communications 上发表了一篇题为《Exciton engineering of 2D Ruddlesden–Popper perovskites by synergistically tuning the intra and interlayer structures》的文章。作者为探究层内与层间结构对光电性能调制关系引入了压力以实现不同的结构状态,并观察到与之相关的激子行为及发光特性。
      
      【样品 & 测试】作者选用二维钙钛矿(BA)2(GA)Pb2I7 作为分析对象,图2 为钙钛矿的层内和层间结构。作者采用机械剥离法制备了二维钙钛矿薄膜,并将其转移到金刚石上后加压。
作者使用复享光学的显微光谱仪 gora 测量了不同压力下的原位光致发光(Photoluminescence,PL)光谱及吸收光谱。如图3 所示,在选定压力下可以观察到一个明显的发射峰,当压力从初始压力 0GPa 上升至 2.1GPa 时,PL 强度急剧上升 72倍,随后随着压力的增大而减小,同时激子吸收峰逐渐减弱。当压力从 0.2GPa 上升至 5GPa 时,光电导率在 3.1Gpa 时达到了初始值的 10倍。针对(BA)2(GA)Pb2I7 的测量结果表明,通过施加压力可以有效提高二维 RP 钙钛矿的 PL 和光电导率性能。
图3,不同压力下的二维钙钛矿光电性能:(a) PL;(b) 吸收;(c) 光电导率
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为了定量和全面地描述利用压力调制层内与层间结构对二维 RP 钙钛矿光学特性的影响,作者引入层内和层间结构参数的结构描述符χ,该描述符与钙钛矿笼体积、层间距离、层间间隔非氢原子个数相关。此外,由于比较不同钙钛矿样品在不同条件下的绝对 PL 强度比较困难,作者引入对称因子S 来量化 PL 长尾效应,该因子与 PL 强度和峰位相关。比较 40种二维 RP 钙钛矿的高压调制实验,可以发现χ 与 PL 对称因子S 具有相似的规律,揭示了结构与光学特性的关联性。
图4,多种二维RP钙钛矿结构描述符与PL对称因子在压力调制下的关联
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【总结】作者提出了一种基于结构调制提升二维 RP 钙钛矿光电性能的方法。光致发光光谱是反映钙钛矿光电性能的重要参考。复享的显微光谱仪 gora 可针对微米级样品进行荧光、吸收、反射等多模式测量,助力钙钛矿器件光学性能的全方位表征。▌
      【参考文献】
      ✽ Guo, Songhao,;et al. Exciton engineering of 2D Ruddlesden–Popper perovskites by synergistically tuning the intra and interlayer structures. Nature Communications (2024).  Link